近日，我?；瘜W(xué)學(xué)院綠色催化與傳感創(chuàng)新團(tuán)隊(duì)在化學(xué)領(lǐng)域國(guó)際頂刊《Journal of the American Chemical Society》（中國(guó)科學(xué)院一區(qū)TOP，影響因子15.6）上發(fā)表題為“Capturing Dynamic Core Reconstruction and Ligand Desorption of Atomically Precise Ag Nanoclusters with Machine Learning Force Field”的研究論文，我?；瘜W(xué)學(xué)院青年教師孫芳博士為第一作者，重慶大學(xué)唐青研究員為通訊作者，重慶師范大學(xué)為第一單位。
原子精確的銀納米團(tuán)簇作為新興電催化劑，在CO2還原等反應(yīng)中展現(xiàn)出高活性和選擇性，但其電化學(xué)工況下的動(dòng)態(tài)結(jié)構(gòu)演化機(jī)制尚不明確。傳統(tǒng)實(shí)驗(yàn)表征難以解析原子尺度動(dòng)態(tài)行為，而從頭算分子動(dòng)力學(xué)（AIMD）受限于皮秒級(jí)模擬尺度，無(wú)法捕獲長(zhǎng)程演化過(guò)程。為此，作者通過(guò)整合多尺度模擬（恒電勢(shì)AIMD、約束性AIMD及深度勢(shì)能分子動(dòng)力學(xué)），首次揭示Ag15團(tuán)簇及其摻雜體系（Ag8Au7/ Ag9Cu6/Ag14Cl）的電化學(xué)動(dòng)態(tài)穩(wěn)定性規(guī)律：所有團(tuán)簇內(nèi)核均從八面體向無(wú)序結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變，表面炔基配體發(fā)生部分鍵斷裂或全完整裂解；摻雜原子通過(guò)調(diào)控脫附路徑顯著影響穩(wěn)定性，其中Ag?Cu?團(tuán)簇因強(qiáng)Cu-C鍵顯著抑制解離。基于機(jī)器學(xué)習(xí)力場(chǎng)（MLFF）的納秒級(jí)DPMD模擬進(jìn)一步證實(shí)，表面炔基配體解離數(shù)量（Ag15:4個(gè)、Ag8Au7:6個(gè)、Ag14Cl:8個(gè)）和內(nèi)核無(wú)序化程度與摻雜類(lèi)型相關(guān)，且≥2000 ps的長(zhǎng)時(shí)程模擬是捕獲動(dòng)態(tài)穩(wěn)定性的關(guān)鍵。該研究突破了AIMD尺度限制，實(shí)現(xiàn)了納秒級(jí)近DFT精度的動(dòng)態(tài)解析，為理性設(shè)計(jì)高穩(wěn)定性銀基團(tuán)簇催化劑提供了原子級(jí)機(jī)制與理論研究新范式。
